sexta-feira, 14 de outubro de 2011

Complexos metálicos e suas aplicações em medicina

 por F. R. G. Bergamini & R. E. F. Paiva
1.1. Aspectos gerais

Complexos  metálicos  têm  sido  utilizados  em  medicina,  no  mundo  todo,  tanto  no diagnóstico  quanto  no  tratamento  de  várias  doenças. [ 1 ]   A  diversidade  de  compostos inorgânicos e suas aplicações medicinais abrangem, por exemplo, o tratamento do câncer e da artrite,  agentes  antimicrobianos  e  inibidores  enzimáticos.  O  conhecimento  e  a  compreensão dos mecanismos de ação farmacológica destes compostos são de fundamental importância no desenvolvimento de novos medicamentos mais eficientes e seguros ao organismo humano. A Química  Inorgânica  Medicinal,  a  qual  pode  ser  definida  como  uma  ciência  multidisciplinar que relaciona a Química Inorgânica, a Bioquímica e a Medicina, trata do desenvolvimento e da aplicação de complexos metálicos no tratamento de inúmeras enfermidades.
Atualmente, são utilizados complexos de ouro no tratamento de artrite, com destaque para  a  auranofina [2] ,  complexos  de  prata  no  tratamento  de  infecções  antibacterianas [1] ,  com destaque  para  a  sulfadiazina  de  prata,  e  complexos  contendo  platina,  como  a  cisplatina,  no tratamento  do  câncer [3] .Além  disso,  novos  complexos  metálicos  de  paládio(II),  rutênio(II) e ouro(I)  têm  sido  pesquisados  e  descritos  como  potenciais  agentes  antitumorais.   [4]   Outras aplicações incluem complexos de tecnécio e gadolínio como agentes de contraste, compostos de  vanádio  para  o  tratamento  do  diabetes,  complexos  de  ferro  como  anti-hipertensivos [1]   e complexos  à  base  de  lítio  em  psiquiatria  com  destaque  para  o  tratamento  de  distúrbios maníaco-depressivos. [ 5]
 
1.2. Complexos metálicos e suas aplicações em medicina
O  uso  de  metais  e  seus  compostos  com  fins  terapêuticos  vêm  desde  a  antiguidade. Muito  provavelmente,  os  experimentos  com  estes  elementos  foram  inicialmente  realizados baseando-se  no  conhecimento  de  suas  propriedades  tóxicas  e  nas  suas  capacidades  de supressão de determinados processos biológicos.  [6]
Há aproximadamente 5000 anos, árabes e chineses usavam zinco para promover a cura de ferimentos enquanto que os egípcios, por sua vez, utilizavam cobre para esterilizar água.
Na  era  do  renascimento,  os  europeus  utilizavam  cloreto  de  mercúrio  como  diurético  e descobriram  o  valor  nutricional  do  ferro.  [1]   Outros  exemplos  foram  a  utilização  de formulações contendo ouro(I) como revigorantes e para o tratamento de tuberculose, seguido do uso de compostos de antimônio para leishmaniose e o uso de nitrato de prata sólido ou em solução no tratamento de queimaduras e abscessos  [1,7] .
Atualmente,  um  número  crescente  de  compostos  inorgânicos  tem  sido  avaliado  com relação aos seus efeitos farmacológicos na esperança de se encontrar a cura para um grande número de doenças.  [6]

1.3. Complexos metálicos como antitumorais

O  câncer  está  entre  as  doenças  de  maior  incidência  e  com  maior  dificuldade  de tratamento,  freqüentemente  causando  nos  pacientes  uma  queda  na  qualidade  de  vida  e  alta letalidade. [2,8]
Apesar  dos  recentes  avanços  no sentido  de  se  aperfeiçoar  a  terapia antineoplásica, a quantidade   de   fármacos   efetivos   disponíveis   é   limitada,   havendo   uma   necessidade considerável de se desenvolver novos medicamentos e alternativas de tratamento.  [2]
A  atividade   antineoplásica   da  cisplatina,  o  primeiro  complexo   metálico  a   ser comercializado  como  agente  antitumoral,  foi  descoberta  por  Rosenberg, [9]   em  1965,  ao  se estudar  o  efeito  do  campo  elétrico  no  crescimento  de  bactérias  utilizando  um  eletrodo  de platina.  Rosenberg  notou  que,  ao  se  aplicar  o  campo  elétrico  na  câmara  de  crescimento,  a divisão  celular  das  bactérias  era  inibida,  fazendo  com  que  elas  formassem  filamentos alongados. Demonstrou-se que este efeito foi causado pelo produto gerado a partir da platina do  eletrodo  e  dos  reagentes  (íons  NH4+   e  Cl - )  presentes  no  meio  reacional.  O  produto  foi identificado   como   o   cis-diaminodicloroplatina(II),   ou   simplesmente,   cisplatina.  [2,3]
Atualmente, a cisplatina é utilizada para o tratamento de vários tipos de câncer, como os de ovário, pulmão, testículos, cabeça, pescoço e bexiga  [6,8] , apresentando em alguns casos, uma porcentagem de cura de mais de 95%.  [1,10]
Entretanto,    devido    aos    efeitos    adversos    (nefrotoxicidade,    neurotoxicidade, ototoxicidade  e  a  toxicidade  gastrointestinal),  como  também  à  resistência  adquirida,  há limitações no uso de tal composto  [8] , o que levou à síntese de novos complexos de platina e outros metais. A carboplatina, ou cis-ciclobutanodicarboxilatodiaminoplatina(II), por exemplo, teve a sua aprovação clínica pelo FDA em 1989 no tratamento do câncer de ovário e, em 1991, para  a  primeira  linhagem  de  câncer  de  ovário  [3] .  A  oxaliplatina,  por  sua  vez,  teve  sua aprovação clínica em 2004 para o tratamento do câncer colo retal em conjunto com 5-fluoracil e leucovirin.  [3]
Dentre  os  demais  metais,  os  compostos  contendo  ouro  têm  recebido  grande  atenção por  serem  capazes  de  interromper  o  crescimento  de  células  tumorais,  possivelmente  pela inibição da enzima tiorredoxina redutase (TrxR), essencial ao mecanismo de  proliferação das 8 células  cancerosas.  [2]   Os  complexos  de  paládio,  devido  à  similaridade  estrutural  com  os complexos   de   platina,   também   se   apresentam   como   agentes   tumorais   de   grande potencialidade, por possuírem, em certos casos, atividades in vitro semelhantes ou superiores à cisplatina.  [8]

1.4. Complexos metálicos como antiinflamatórios
Artrite  reumatóide  é  uma  doença  crônica,  auto-imune  e  dolorosa,  causadora  de inflamações  e  de  destruição  progressiva  das  articulações.  A  causa  da  doença  ainda  é desconhecida, e sua estratégia de tratamento centraliza-se, principalmente, na diminuição dos sintomas e na prevenção dos processos progressivos e destrutivos da doença.
A terapia clínica usa agentes antiinflamatórios, analgésicos e fármacos anti-reumáticos modificadores  da  doença  (DMARDs;  Disease  Modifying  Antirheumatic  Drugs)  sendo  que estes últimos são usados para impedir, desacelerar a progressão ou reduzir os danos ósseos e de cartilagem. [11,12]
Complexos de ouro com ligantes fosfínicos, sulfurados ou nitrogenados estão entre os compostos caracterizados como DMARDs. Estudos sugerem que estes compostos atuem pela inibição  da  enzima  TrxR  [13] ,  uma  proteína  homodimérica,  pertencente  à  família  da  enzima glutationa  redutase,  que  catalisa  a  redução  de  muitos  constituintes  oxidados  da  célula.  Esta enzima  apresenta  uma  ampla  especificidade,  e  está  envolvida  em  inúmeros  caminhos metabólicos (por exemplo, a cadeia antioxidativa e a síntese de nucleotídeos) e em condições patológicas (tumores, infecções, artrite reumatóide e outros).  [14]

1.5. Complexos metálicos como agentes antibacterianos

De  acordo  com  a  Organização  Mundial  de  Saúde  (OMS),  doenças  infecciosas  e parasitárias são responsáveis pela maioria dos casos de enfermidades no mundo.  [15]  A multi-resistência bacteriana aos antibióticos fez com que o nitrato de prata (AgNO3) voltasse a ser utilizado no tratamento de queimaduras e abscessos. Por conta de sua ação antibacteriana, o interesse em complexos de prata aumentou muito nos últimos anos.  [16]
Entretanto, o uso do nitrato de prata apresenta algumas desvantagens: queda acentuada na concentração dos íons sódio e cloreto no sangue, assim como a presença elevada de prata nos rins, fígado e músculos do paciente, evidenciados por exame pós-morte ou necroscópico.
Estas observações impulsionaram o desenvolvimento de novos compostos de prata, com ação antimicrobiana,  buscando-se  uma  liberação  lenta  e  controlada  dos  íons  Ag(I)  para  o organismo, de forma diferente daquela do nitrato de prata. [6]
Ao sofrer uma queimadura, uma série de alterações orgânicas ocorre na pele, afetando seu mecanismo de defesa contra infecções. A perda da integridade da pele e o desequilíbrio na regulação do pH cutâneo facilitam a colonização da ferida por microrganismos oportunistas. A sulfadiazina  de  prata  a  1%  ainda  é  amplamente  utilizada  no  tratamento  de  queimaduras  de segundo e terceiro graus, sendo eficiente na liberação controlada de íons Ag(I). [17]  É efetiva contra  vários  microrganismos,  particularmente  bactérias  gram-negativas  como  Escherichia coli, Enterobacter, Klebisiela sp, Pseudomonas aeruginosa, mas também atua sobre algumas gram-positivas como Staphylococcus aureus. [6]  Além de complexos de Ag(I), outros metais também formam complexos com atividade antimicrobiana, dentre eles o ouro  [1] , paládio  [18-20] e rutênio  [21] . 
No  caso  específico  da  Doença  de  Chagas,  o  Trypanossama  cruzy,  protozoário causador  da  doença, tem sua bioquímica  bem  descrita, mas a  infecção não tem uma  terapia efetiva  desenvolvida.  [ 22 , 23 ]   Pesquisas  de  controle  farmacológico  da  doença  levaram  à preparação de novos complexos de platina, rutênio, ouro e paládio, utilizando-se ligantes com atividade antitripanossomal. Esses ligantes têm grupos carbazonas que possuem centros ativos de nitrogênio ou tiocarbazonas contendo enxofre e nitrogênio.  [24,25]
A malária, por sua vez, foi tratada com sucesso por fármacos como a cloroquina e seus derivados (por exemplo a amodiaquina e a mefloquina), alternativas seguras, de baixo custo e eficazes.  Porém  a  elevada  utilização  destes  medicamentos  gerou  resistência  na  maior  parte dos infectados. Hoje, a cloroquina é associada à artemisina e seus derivados, promovendo um tratamento eficaz que ainda não apresenta resistência. Estudos utilizando complexos metálicos de cloroquina demonstraram atividade biológica sobre linhagens de Plasmodium falciparumresistentes.  [25,26]
Os  diversos  estudos  demonstram  a  potencialidade  na  utilização  de  complexos metálicos com ligantes de conhecida atividade antimicrobiana no tratamento de infecções, e como alternativa frente à resistência gerada pelos compostos atuais no mercado em relação a vários microrganismos.

1.6. Os íons Pd(II), Pt(II) e Ag(I): aplicações em medicina
A  similaridade  entre  os  íons  de  platina  e  paládio  fez com  que  os  pesquisadores  que atuam na área considerassem a possibilidade da aplicação de compostos de Pd(II) como uma alternativa para o desenvolvimento de novas fármacos antineoplásicos similares à cisplatina [27] . 
Complexos de Pd(II), assim como observado em seus análogos de Pt(II), apresentam geometria  quadrado-planar  e  formam  ligações  estáveis  com  ligantes  contendo  enxofre  e nitrogênio.  Contudo,  complexos  de  Pt(II)  são  termodinamicamente  mais  estáveis  que  seus análogos  de  Pd(II).  Este é  um  aspecto  importante  a  ser  considerado  quando  se  lida  com  os complexos de Pd(II), uma vez que sua elevada labilidade pode reduzir sua biodisponibilidade no sítio de ação no organismo, geralmente, o núcleo celular  [28] .
Ligantes heterocíclicos contendo enxofre e nitrogênio são de grande interesse devido à habilidade de se coordenarem com ácidos moles como os íons Pt(II) e Pd(II), formando anéis quelatos  S,N-coordenados,  e  também  devido  à  capacidade  de  mimetizar  a  coordenação  da cisteína a íons metálicos em metaloenzimas.  [29 -31]
Vários  complexos  de  Pd(II)  com  ligantes  contendo  enxofre  e  nitrogênio  e  que apresentam atividades antitumorais e antibacterianas in vitro foram recentemente reportados na  literatura.  Mantesanz  e  col.  [32]   relataram  complexos  de  Pd(II)  com  α -difeniletanodiona bis(tiosemicarbazona) e  α -difeniletanodiona bis(4-etiltiosemicarbazona) o qual apresentaram atividade  antitumoral  contra  células  resistentes  à  cisplatina.  Também,  estudos  de  síntese, caracterização e testes biológicos de complexos de Pd(II) e Pt(II) com S-alil-L-cisteína foram recentemente descritos na literatura por nosso grupo de pesquisas  [33-35] . Em ambos os casos, a coordenação do ligante ao centro metálico ocorreu através dos átomos de nitrogênio e enxofre, formando  quelatos  de  cinco  membros.  O  complexo  de  Pd(II)  se  mostrou  o  mais  eficiente, sendo  capaz  de  inibir  a proliferação  in vitro  de  células  HeLa  derivadas  do  adenocarcinoma humano  além  de  apresentar  atividade  antibacteriana  contra  linhagens  de  Staphylococcus aureus (Gram-positiva) e Escherichia coli (Gram-negativa). 
Mais  recentemente,  um  complexo  dimérico  de  Pt(II)  com  sulfóxido  de  metionina,  o qual apresenta coordenação N,S também foi descrito pela literatura.  [36]  Estudos preliminares mostraram  a  atividade  deste  complexo  contra  cepas  de  P.  aeruginosa,  uma  bactéria patogênica bem conhecida.
Conforme  citado anteriormente, a aplicação  da  prata  como  agente  antimicrobiano  se iniciou  com  o  uso  do  nitrato  de  prata  no  tratamento  de  queimadura  e  feridas.  Os  primeiros relatos conhecidos do uso do nitrato de prata provêm dos navegadores do final da idade média.
Naquela época, o nitrato de prata era utilizado tanto sólido como em solução para “limpar e secar feridas”. Hoje, sabe-se que a ação dos íons Ag(I) era a responsável pela eliminação de células  bacterianas  nos  ferimentos,  levando  à  cicatrização  das  lesões.  Entretanto,  mais recentemente,  observou-se  que  seu  uso  apresentava  alguns  inconvenientes,  como  a  rápida depleção  da  concentração  de  íons  cloreto  no  sangue  do  paciente.  Vários  mecanismos  são sugeridos para explicar a ação antimicrobiana desempenhada pelos íons Ag(I). Tais íons são capazes de inibir a síntese protéica.  [37,38]  Além disso, são capazes de atuar como inibidores de síntese  de  DNA  e  RNA,  prevenindo  a  replicação  do  DNA,  provocando  sua  condensação  e subseqüente morte bacteriana.  [38]
Todos  os  inconvenientes  relacionados  ao  uso  direto  do  nitrato  de  prata  puderam  ser contornados  com  a  utilização  da  sulfadiazina  de  prata,  um  composto  extremamente  efetivo contra infecções, aprovado pela Food and Drug Administration (FDA) em 1973. A partir de sua  aprovação,  rapidamente  se  tornou  a  fármaco  de  escolha  no  tratamento  de  queimaduras, por conta de seu largo espectro de ação antimicrobiana, e também por resultar numa aplicação indolor.
Sua  atividade  antimicrobiana  é  mediada  pela  ação  na  membrana  e  parede  celular microbiana, promovendo o enfraquecimento destas, com conseqüente rompimento da célula.
Por ser relativamente insolúvel, a sulfadiazina de prata reage lentamente com o cloreto e com os  componentes  protéicos  dos  tecidos,  formando  cloreto  de  prata,  complexos  protéicos  de prata e sulfadiazina de sódio.  [17]  O mecanismo de liberação dos íons Ag(I) é lento e complexo, mas   exerce   efeito   bacteriostático.   Esta   liberação   lenta   da   prata   minimiza   distúrbios eletrolíticos no sangue do paciente.  [39- 43]  A estrutura da sulfadiazina de prata é apresentada na Figura 1 a seguir.

Nosso grupo de pesquisas recentemente reportou a síntese, a caracterização e os testes biológicos  iniciais  de  um  novo  complexo  de  prata  contendo  o  ligante  N-acetil-L-cisteína (NAC). [44]  O complexo Ag-NAC apresentou expressiva atividade antibacteriana contra cepas de  S.  aureus  (Gram-positiva),  E.  coli  e  P.  aeruginosa  (Gram-negativa),  diferentemente  do ligante  livre  o qual não apresentou  nenhuma  capacidade bactericida e/ou bacteriostática  nas concentrações  testadas.  Tais  resultados  comprovam  a  potencialidade  do  uso  de  novas formulações contendo prata no tratamento de infecções bacterianas.

2. Agradecimentos
Agradecemos ao professor Dr. P. P. Corbi pela gentil correção deste texto, o qual faz parte de um trabalho submetido no final do ano de 2010 para o IV Prêmio CRQ de Iniciação Científica.

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